为实现“碳中和、碳达峰”的历史任务, 应加大清洁能源的投入与使用^[1]。核电因其清洁环保、低耗高效、占地面积小以及安全性好等优点备受关注。当下, 我国核能行业的研究重点之一为快中子反应堆的研发。快中子反应堆的冷却剂主要包括液态金属钠、铅和氦气等。目前, 已建成或正在建造的快中子反应堆中以钠冷快堆居多^[2]。在快堆运行过程中, 压水堆可能出现失水事故^[3], 当冷却剂管道或设备破损而发生钠泄漏时, 泄漏的钠与空气接触燃烧形成钠火^[4]。正确评估钠的泄漏和燃烧后果是钠冷快堆中非常重要的安全课题之一。有效地防止钠泄漏, 并在钠泄漏事故发生后及时限制事故后果, 是快堆安全设计的基本原则^[5]。

在钠火事故的研究中, 由于钠的喷雾燃烧具有代表性和独特性, 对雾状钠火的研究比较广泛。学者们通常把液态钠离散成无数个钠滴或钠滴群的集合, 其燃烧特性和钠滴本身的性质有关, 如钠滴温度、尺寸等, 同时与反应堆的压强、温度、传热性能有关。文献[6]基于公式推导, 由理论计算描述了钠喷雾中的液滴破碎现象。然而, 该过程仅是雾状钠火事故中的一个关键现象。为了评估事故后果, 首先, 必须对钠滴燃烧特性(如预混燃烧模型)进行合理分析; 其次, 要建立合理的液滴运动阻力模型, 研究液滴在下落过程中的运动情况; 在考虑雾状钠火物理模型的合理性的同时, 也要保证预测结果与试验值之间的误差在允许范围内。

NACOM作为一个经典的雾状钠火事故分析程序^[7], 由美国布鲁克海文国家试验室研发。输入的参数包括了反应容器的尺寸、大小、初始压强、初始温度与含氧量, 液态钠的喷射速率、喷射量与温度等, 输出的热工参数为容器压升与空气温度。在这个过程中考虑了燃烧所造成的对周围空气的传热、空气与容器壁面的换热以及容器内外壁面的导热等^[8]。

本文主要通过对不同雾状钠火工况下NACOM程序的预测结果与试验结果的比较, 对NACOM程序进行了验证, 分析初始温度对NACOM程序预测结果的影响, 并对程序中的部分物理模型(如预混燃烧模型、液滴运动阻力模型)进行优化, 以改进源程序的预测结果。

韩国原子能研究所在KAERI钠火测试设备中进行了4组钠喷雾试验^[9], 编号分别为SP1, SP2, SP3, SP4。该系列试验均在含氧量接近21 % 的空气氛围中进行, 测试设备在6 s内喷射了120 g的熔融钠, 主要区别在于液态钠的初始温度不同。根据已公开发布的试验数据, 且考虑不同初始钠滴温度的作用, 选用SP1和SP4试验参数作为程序的验证数据, 主要试验参数如表 1所示。

FAUNA试验装置由德国卡尔斯鲁厄核能研发中心建立。本文基于FAUNA设备进行的试验编号为FS16的钠喷雾试验^[4]。

SP1和SP4试验工况下, NACOM程序的压强和温度预测值与试验值的比较如图 1~图 4所示。

由图 1~图 4可以看出, 由于液态钠初始温度的不同, 导致NACOM预测结果发生了很大的变化。当初始液态钠温度较高(603 K)时, 试验中钠喷雾状态下钠的反应程度剧烈, 放热量大, 压强变化明显, 此时NACOM预测趋势与试验结果比较符合; 但当初始液钠温度较低(478 K)时, 试验中钠与水、氧气的反应程度不明显, 放热量少, 压强变化小, 此时NACOM预测值与试验数据相差较大。这说明原NACOM程序所采用的相关模型中液态钠温度对钠反应程度以及钠燃烧量的影响较小, 即对于不同温度的试验工况, 预测结果无法体现温度的影响。

从液态钠蒸发、燃烧的角度看, 在试验过程中, 依据钠的物性参数, 如果液态钠温度高于473 K, 其与空气接触会立即发生氧化, 钠与氧气会发生剧烈的化学反应, 这些放热氧化反应甚至可以在低大气氧浓度(3 % ~5 %)下继续进行。这个初始的放热氧化过程也就是预点火阶段, 氧化反应发生在液滴表面。在液滴初始温度的作用下, 钠的蒸汽压力非常低, 即使温度在773 K, 最高蒸汽压仅为0.000 67 MPa, 该热工状态仍可用来维持气相燃烧。由于液态钠的高热导率, 从该表面氧化过程产生的反应热比较容易转移到液滴其他表面, 而不是周围的大气中。在短暂的过渡期间, 液滴表面温度会迅速升高, 并接近沸点(1 156 K), 就会导致液滴大量蒸发, 因此会进一步由预点火阶段过渡为气相燃烧^[10]。在SP1和SP4的两组试验工况下, 其他条件相同, 初始钠温不同, 分别为478 K和603 K, 预测值变化很小, 试验值变化很大。

通过对预测值和试验值的比较与分析发现: 实际过程中初始液态钠温度较低时, 只进行了有限的氧化放热反应, 或是钠喷雾的传热使得容器压强与空气温度发生了微小变化, 而液态钠没有达到着火点, 并未引起钠火现象; NACOM程序中在初始液态钠温度较低时, 引起的压强与温度变化很大, 程序的燃烧模型计算中钠与氧气的反应已经由预点火阶段过渡到了气相燃烧阶段, 液态钠在较低温度下发生了钠火燃烧。这说明NACOM程序中由预点火阶段向气相燃烧过渡较容易实现, 与实际低温情况下的钠喷雾现象不符, 需要对NACOM程序中的预点火模型进行修改。

NACOM程序中使用的预点火模型是以质量传递为基础的, 通过氧气扩散到钠滴表面氧化过程中消耗的氧气质量求解钠滴的反应速率。该程序的预点火模型中求解钠的反应速率的过程如下

$ {r_{{\rm{Na}}}} = b{K_{\rm{c}}}C{Y_{0\infty }} $

(1)

$ D = 1.849 \times {10^{ - 5}}\left( {\frac{{{T^{1.645}}}}{p}} \right) $

(2)

$ C \cdot D = 2.25 \times {10^{ - 7}}{T^{0.645}} $

(3)

$ {K_{\rm{c}}} = \left( {\frac{D}{d}} \right) \times \left( {2 + R_{\rm{e}}^{0.5}S_{\rm{c}}^{0.33}} \right) $

(4)

$ {R_{\rm{e}}} = \frac{{dv\rho }}{\mu } $

(5)

$ {S_{\rm{c}}} = \frac{\mu }{{\rho D}} $

(6)

式中: r_Na——钠的反应速率;

b——化学计量系数比;

K_c——质量传递系数;

C——周围空气的摩尔密度, (g·mol/cm³);

Y_O∞——氧气摩尔分数;

D——氧气在氮气中的扩散系数, m²/s;

T——系统温度, K;

p——系统压力, Pa;

d——钠滴的直径, m;

v——钠滴的速度, m/s;

ρ——钠滴的密度, kg/m³;

μ——钠滴的动力黏度, Pa·s。

考虑到初始液态钠的物理性质对钠滴预混燃烧的影响, 采用了基于化学动力学的预混燃烧模型^[11]。该模型中求解钠的反应速率的过程如下

$ {r_{{\rm{Na}}}} = b{B_{\rm{s}}}{{\rm{e}}^{ - \left( {\frac{E}{{RT}}} \right)}}{\left( {C{Y_{0\infty }}} \right)^n} $

(7)

式中: B_s——频率因子, 取320 m/s;

E——活化能, 取5.279 4×10^-4 J/mol;

R——通用气体常数, 8.314 J/(mol·K);

n——化学反应级数, 取值范围1~3。

在KAERI钠火测试设备中进行了一组钠喷雾试验。SP1试验工况下, 将不同预混燃烧模型(质量传递模型和化学动力学模型)的NACOM程序压强和温度预测结果与SP1试验结果进行了比较, 结果如图 5和图 6所示。

由图 5和图 6可知, 引入化学动力学的预混燃烧模型后, 减少了雾状钠火中钠的燃烧量, 减少了钠与氧气反应的放热量, 容器压强与温度有所下降, 预测结果得到了初步改善。

NACOM程序中使用的液滴运动阻力模型是以雷诺数(Re)为自变量的一元分段函数, 具体如下

$ {C_{\rm{D}}} = \left\{ {\begin{array}{*{20}{l}} {\frac{{24}}{{Re}}, Re < 0.1}\\ {2.6 + \frac{{23.71}}{{Re}}, 0.1 \le Re < 6}\\ {\frac{{18.5}}{{R{e^{0.6}}}}, 6 \le Re < 500}\\ {\frac{4}{9}, Re \ge 500} \end{array}} \right. $

(8)

式中: C_D——阻力系数。

考虑到在钠滴下落过程中, 钠滴所受阻力是钠滴表面的沸腾蒸发所产生的钠蒸汽膜与周围环境中冷却空气的相互作用的结果。由此, 采用蒸汽膜复合阻力模型在层流条件下阻力系数C_D^l的表达式^[12](即钠蒸汽膜覆盖的层流阻力模型)如下

$ \begin{array}{c} C_{\rm{D}}^1 = {a_0} + \left( {\frac{{{E_{\rm{v}}}{\mu _0}}}{{{R_{\rm{e}}}{\rho _0}}}} \right){a_1} + {\left( {\frac{{{E_{\rm{v}}}\mu _0^2}}{{{g_0}{\rho _0}}}} \right)^{\frac{1}{3}}}{a_2} + \\ \left( {\frac{{{g_0}}}{{R_{\rm{e}}^2}}} \right){a_3} + \left( {\frac{1}{{{E_{\rm{v}}}}}} \right){a_4} \end{array} $

(9)

$ {E_{\rm{v}}} = \frac{{\tau d}}{{{\mu _{\rm{c}}}}} $

(10)

$ {\mu _0} = \frac{{{\mu _c}}}{\mu } $

(11)

$ {\rho _0} = \frac{{{\rho _{\rm{c}}}}}{\rho } $

(12)

$ {g_0} = \frac{{{d^3}\rho g}}{{{\mu ^2}}} $

(13)

式中: a₀, a₁, a₂, a₃, a₄——经验系数;

τ——蒸发速率, kg/(m³·s);

μ_c——冷却液的动力黏度, Pa·s;

ρ_c——冷却液的密度, kg/m³;

g——重力加速度, m/s²。

FS16试验工况下, 对不同液滴运动阻力模型的NACOM程序的压强和温度预测结果与FS16试验结果进行了比较, 结果如图 7和图 8所示。

由图 7与图 8可知, 当NACOM程序中采用层流阻力模型时, 所测得的最大压强和温度均得到了较好的改善, 可见采用钠蒸汽膜覆盖的层流阻力模型, 可以减少钠液滴在运动过程中所受的阻力, 提高钠液滴在运动过程中的速度, 钠液滴在与反应容器底部接触之前未能燃烧充分, 导致钠的燃烧量减少, 减少钠与氧气反应的放热量, 容器压强和温度均有所下降, 预测结果得到了进一步的改善。

通过对NACOM程序的验证, 发现在不同初始温度的工况中, NACOM程序对于压力、温度的预测结果与试验结果差异较大。通过分析液态钠蒸发与燃烧过程, 说明NACOM程序中由预点火阶段向气相燃烧过渡较容易实现, 与实际的雾状钠火现象不符, 需要对NACOM程序中的预点火模型进行修改。

通过对NACOM程序预混燃烧模型与液滴运动阻力模型的优化, 减少了基于化学动力学的预混燃烧模型与层流阻力模型的优化程序中计算的钠的燃烧量, 钠雾火事故中的热工瞬态响应(压强和温度)得到了不同程度的改善, 优化后的程序可以较好地应用于钠冷快堆雾火事故最大压力与温度载荷的预测中。