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发布时间: 2024-02-28
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DOI: 10.3969/j.issn.2096-8299.2024.01.014
2024 | Volume 40 | Number 1




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大气压He/CF4脉冲介质阻挡放电参数效应研究
expand article info 郭文强, 陈歆羡, 吉杰
上海电力大学 电气工程学院, 上海 200090
收稿日期: 2023-06-03
中图法分类号: O461.2+5;X51
文献标识码: A
文章编号: 2096-8299(2024)01-0093-08

摘要

He/CF4等离子体在表面改性领域得到了广泛的应用。采用一维流体模型对大气压He/CF4脉冲介质阻挡放电等离子体进行了数值模拟, 通过计算分析等离子体在放电过程中各粒子的浓度以及各反应的贡献率, 研究了不同放电参数(放电间隙、介质板厚度和相对介电常数)对等离子体的影响。结果表明: 电子碰撞反应在各活性粒子的生成中均起到了重要作用; 不同放电参数对各粒子浓度和产物粒子的反应贡献率产生不同的影响。

关键词

脉冲介质阻挡放电; 一维流体模型; 反应贡献率

A Numerical Investigation on Parameter Effects in Atmospheric Pressure He/CF4 Pulsed Dielectric Barrier Discharge
expand article info GUO Wenqiang, CHEN Xinxian, JI Jie
School of Electrical Engineering, Shanghai University of Electric Power, Shanghai 200090, China

Abstract

Surface modification of various materials by He/CF4 plasma has gained much attention. A one-dimensional fluid model is used to numerically simulate the atmospheric pressure He/CF4 pulsed dielectric barrier discharge plasma. By analyzing and calculating the concentration of each particle produced during the discharge process and its reaction contribution, the effect of different discharge parameters (the discharge gap, the thickness of the dielectric plate, and the relative dielectric constant) on plasma is investigated. It is shown that electron collision reaction plays an important role in the production of active particles. Different discharge parameters have varying effects on particle concentration and reaction contribution of product particles.

Key words

pulsed dielectric barrier discharge; one-dimensional fluid model; reaction contribution rate

大气压非热平衡等离子体具有化学活性高、温度低以及无需真空系统等显著特点, 被广泛地应用于等离子体刻蚀[1]、表面改性[2-5]以及环境保护[6-8]等领域。近年来, 聚合物的表面改性多采用氟碳化合物等离子体, 其中, CF4因具有无毒、化学稳定性好等优点, 常被用作活性粒子源[9]。但CF4的击穿场强较高, 为了在大气压下放电, CF4通常与He、Ar等惰性气体混合产生等离子体[10-12]。He具有较低的点火电压, 且可以利用高能量、长寿命的亚稳态氦原子促进CF4电离[9]。因此, He/CF4等离子体是一种进行表面改性的有效方法。

为提高绝缘材料的表面耐电强度, CHEN S L等人[11]采用He/CF4大气压等离子体射流(Atmospheric Pressure Plasma Jet, APPJ)处理环氧树脂(Epoxy epoxide, EP)样品, 从APPJ的放电特性和EP样品的表面特性分析出物理和化学效应共同导致了表面耐电强度的提高。文献[13]利用电学和光谱表征对He/CF4等离子体进行了系统研究, 发现He/CF4 APPJ在不同的工作参数下表现出3种放电模式, 并认为外加电压是引起放电模式转换的主要原因。为了系统地了解改性材料表面性能的物理和化学变化, CHEN S L等人[9]又研究了不同影响因素(等离子体辐射时间、CF4浓度和外加电压)对样品性能的影响。在实际的应用中, 放电结构参数的变化会改变介质阻挡放电的特性, 但已有文献仅对相应特性的外部表现进行了研究, 并未涉及放电结构参数对He/CF4等离子体内部粒子的影响。因此, 探究He/CF4等离子体内部粒子的变化机理可以为进一步的应用提供坚实的理论基础。

国内外研究人员利用实验诊断和数值模拟的方法, 已对CF4与惰性气体组合成的混合气体放电等离子体开展了大量的研究[14-18]。其中, 数值模拟方法由于可以在微观层面全面了解放电发展的过程、粒子生成的路径及其密度的时空演化, 被广泛采用并取得了许多研究成果[19-20]。因此, 本文采用一维流体模型, 对大气压He/CF4脉冲介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge, DBD)等离子体进行数值模拟, 计算了活性粒子的浓度以及各种反应贡献率, 研究了放电参数对He/CF4等离子体的影响。

1 理论模型

1.1 放电结构

本文采用平行板电极的大气压脉冲DBD结构, 大气压脉冲DBD等离子体反应器如图 1所示。



图 1 大气压脉冲DBD等离子体反应器

图 1中, 右侧电极为驱动电极, 并连接脉冲电源的正极性端, 左侧电极为接地电极, 左右两电极均覆盖着厚度ds为0.15 cm、相对介电常数εr为4.0的介质阻挡层, 介质表面的二次电子系数γ设为0.01, 介质阻挡层之间是放电间隙dg为0.6 cm的放电区域。外施脉冲电源的幅值、频率和脉冲宽度分别为6 kV、1 kHz和300 ns, 上升沿和下降沿均为50 ns[19]。在外施脉冲电压的激励下, 本文的模拟时间为30个放电周期, 结果表明, 大概在第15个周期左右, 放电达到稳定。

在整个放电区域内, 模拟的粒子除了背景气体He原子和CF4分子外, 还存在着电子e、正离子(He+, He2+, CF4+, CF3+, CF2+, CF+, F+)、负离子(CF3－和F－)以及中性粒子(He*, He2*, CF3, CF2, CF, F2, F)。本文所模拟粒子之间反应及其相应的反应速率系数如表 1所示。

表 1 粒子之间反应及其相应的反应速率系数

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反应序号 反应方程 反应速率系数 参考文献
数值 单位
PH1 e +He →He++2e 1.5×10-9Te0.68exp(-24.6/Te) cm3/s [21]
PH2 e + He →He*+2e 4.2×10-9Te0.31exp(-19.8/Te) cm3/s [21]
PH3 e +He*→He +e 2.9×10-9Te0.31 cm3/s [21]
PH4 e+He2*→He2++2e 9.75×10-10Te0.71exp(-3.4/Te) cm3/s [21]
PH5 e +He*→He++2e 1.28×10-7Te0.6exp(-4.78/Te) cm3/s [21]
PH6 e +He2+→He*+He 5.0×10-9Te-0.5 cm3/s [21]
PH7 He++2He→He2++He 2.0×10-31 cm6/s [21]
PH8 He*+ He*→He++He +e 2.7×10-10 cm3/s [21]
PH9 He*+2He→He2*+He 1.3×10-33 cm6/s [21]
PF1 e+CF4→CF4++2e 2.0×10-16 cm3/s [19]
PF2 e+CF3→CF3++2e 6.03×10-9Te0.6481exp(-9.8/Te) cm3/s [19]
PF3 e +F→F++2e 2.3×10-9Te0.8595exp(-17.6/Te) cm3/s [19]
PF4 e+CF4→CF3++F+2e 1.5×10-8Te0.7645exp(-17.2/Te) cm3/s [19]
PF5 e+CF4→CF2++F2+2e 3.4×10-9Te0.5108exp(-22.8/Te) cm3/s [19]
PF6 e+CF4→CF++F2+F+2e 5.87×10-10Te1.09exp(-27.0/Te) cm3/s [19]
PF7 e+CF4→CF3+F++2e 9.6×10-10Te0.938exp(-34.7/Te) cm3/s [19]
PF8 e+CF4→CF3+F+e 2.5×10-11Te1.309exp(-12.5/Te) cm3/s [19]
PF9 e+CF4→CF2+F2+e 5.1×10-12Te1.184exp(-14.3/Te) cm6/s [19]
PF10 CF3+ F－→CF4+e 5.0×10-10 cm3/s [19]
PF11 CF2+ F－→CF3+e 5.0×10-10 cm3/s [19]
PF12 CF+ F－→CF2+e 5.0×10-10 cm3/s [19]
PF13 CF3+F→CF4 2.0×10-11 cm3/s [19]
PF14 CF2+F→CF3 1.3×10-11 cm3/s [19]
PF15 CF+F→CF2 5.2×10-15 cm3/s [19]
PF16 CF3－+CF3+→2CF3 4×10-7 cm3/s [19]
PF17 F－+CF3+→F+CF3 4×10-7 cm3/s [19]
PF18 F－+CF2+→F+CF2 1×10-7Tg-0.5 cm3/s [19]
PF19 F－+CF+→F+CF 1×10-7Tg-0.5 cm3/s [19]
PF20 F－+F+→F2 4×10-7T-0.5 g cm3/s [19]
PF21 e+ CF2+→CF+F 4×10-8 cm3/s [19]
PF22 e+ CF+→C+F 4×10-8 cm3/s [19]
PF23 e+ CF3+→CF3 9.6×10-7 cm3/s [19]
PF24 e+ F+→F 4×10-8 cm3/s [19]
PF25 CF4+→CF3++F 3.3×105 s-1 [19]
PF26 e+CF4→CF3+ F－ 4.8×10-12 cm3/s [19]
PF27 e+CF4→ CF3－+F 3.28×10-11 cm3/s [19]
PF28 CF2+F2→CF3+F 4.56×10-13 cm3/s [19]
PF29 CF3+F2→CF4+F 1.88×10-14 cm3/s [19]
PF30 CF3－+F→CF3+ F－ 5.0×10-8 cm3/s [19]
HF1 He*+CF4→CF3++F+He+e 1.8×10-10 cm3/s [22]
HF2 He2*+CF4→CF3++F+2He+e 1.8×10-10 cm3/s [22]
HF3 He++CF4→CF3++F + He 2.7×10-10 cm3/s [22]
HF4 He++CF4→CF2++2F+He 2.7×10-10 cm3/s [22]
HF5 He2++CF4→CF3++F+2He 2.7×10-10 cm3/s [22]
HF6 He2++CF4→CF2++2F+2He 2.7×10-10 cm3/s [22]

Te表示电子温度, 单位为eV, Tg表示气体温度, 单位为K。Te和Tg的初始值分别设为0.5 eV和340 K[19]。

为了方便区分各反应所涉及的反应粒子, 本文在编写反应序号时用“PH”表示He相关粒子的反应, “PF”表示F相关粒子以及含F化合物的反应, “HF”表示He相关粒子与CF4分子之间的反应。

1.2 一维流体模型

非热等离子体的一维流体模型主要由控制方程组成, 如连续性方程、动量方程、电流平衡方程和电子能量守恒方程。这些方程与文献[19]中所使用的公式基本相同, 这里不再赘述。以下是本文与文献[19]中模型的不同部分。

电子碰撞反应的速率系数与电子温度Te有关, 由电子能量守恒方程给出:

$\frac{\partial\left(\frac{3}{2} K T_{\mathrm{e}} N_{\mathrm{e}}\right)}{\partial t}+\frac{\partial Q}{\partial t}=J_{\mathrm{w}}$ (1)

式中: K——反应速率系数;

Ne——电子浓度;

Q——电子能量通量;

Jw——电流密度。

Q表示为

$Q=-\lambda_{\mathrm{e}} \frac{\partial T_{\mathrm{e}}}{\partial t}+\frac{5}{2} K_{\mathrm{B}} D_{\mathrm{e}} \varGamma_{\mathrm{e}}$ (2)

$\lambda_{\mathrm{e}}=\frac{5}{2} K_{\mathrm{B}} D_{\mathrm{e}} N_{\mathrm{e}}$ (3)

式中: KB——玻尔兹曼常数;

De——扩散系数;

Γe——电子通量密度。

式(1)中的能量源项Jw为

$J_{\mathrm{w}}=-\mathrm{e} \varGamma_{\mathrm{e}} E-\sum \Delta \varepsilon_i r_i$ (4)

式中: E——电场强度;

Δεi——第i个反应的非弹性碰撞中的能量损失;

ri——第i个反应的反应速率系数。

上述非线性方程采用Scharfetter和Gummel提出的有限差分方法, 简称SG算法[23]。该模型已多次参与实验对比验证, 并被用于不同工作气体下产生的等离子体的仿真模拟研究[24-25]。模拟过程中, 每种粒子的初始浓度均匀, 电子和离子的初始浓度设为107 cm-3, 中性粒子的初始浓度设为103 cm-3[19]。

2 产生各粒子的反应路径

通过模拟得出了平均电场强度Eg在一个周期内会存在两个峰值, 而本文所有的计算数据都取自Eg第一次达到峰值的时刻。CF4浓度为50%时, 大气压He/CF4脉冲DBD等离子体中F相关粒子以及含F化合物的反应路径如图 2所示。其中, 实线和虚线分别表示主要和次要(其贡献率小于0.1%)反应路径, 每条线始端是一种参与反应的粒子, 线条中间是另一种参与反应的粒子以及相应的反应编号, 线条末端上的百分数为各反应的贡献率。某种粒子在某个反应下的产额为参与该反应的几种粒子的浓度和该反应速率系数的乘积; 某种粒子的总产额为所有能产生该粒子的反应的产额之和; 某种反应对产物粒子的贡献率则定义为该反应产生该种粒子的产额与所有产生该种粒子的相关反应的总产额之比。



图 2 大气压He/CF4脉冲DBD等离子体中F相关粒子以及含F化合物的反应路径

由图 2可以看出, 绝大多数的粒子是由电子与背景气体中的CF4分子碰撞产生。其中, 产生CF3的途径较为复杂, 除了上述电子碰撞反应外, 反应PF30(CF3－+F→CF3+ F－)贡献率为3.4%, 反应PF16(CF3－+ CF3+→2CF3)贡献率为2%。CF主要由反应PF21(e+CF2+→CF+F)产生, 贡献率为93.8%, 反应PF19(F－+ CF+→F+CF)贡献率为6.2%。

3 放电结构参数对He/CF4等离子体的影响

3.1 放电间隙对He/CF4等离子体的影响

3.1.1 放电间隙对各粒子浓度的影响

不同放电间隙dg下电子浓度Ne随时间的变化情况如图 3所示。



图 3 不同放电间隙dg下电子浓度Ne随时间的变化情况

由图 3可以看出: 电子浓度达到峰值的时间会随着放电间隙的增大而延后, 这会导致在相同时刻下He/CF4等离子体中各反应的贡献也发生变化; 不同放电间隙下电子浓度的变化并不大, 但放电间隙越大, 电子浓度下降的趋势越平滑, 这是因为随着放电间隙的增大, 放电区域内的场强增大, 从而加剧了电子碰撞反应, 使得电子的消耗增加, 导致了电子浓度达到峰值的时间延后。

不同放电间隙下分子CF3浓度NCF3和离子CF3+浓度NCF3+随时间的变化情况如图 4所示。



图 4 不同放电间隙dg下各粒子浓度随时间的变化情况

由图 4(a)可知, 随着放电间隙的增大, CF3浓度呈现非线性变化趋势。当dg由0.4 cm增加到0.5 cm时, 电场强度降低, 电场中电子在相同时间走过的路程所获得的能量减少, 抑制了电子碰撞反应PF8(e+CF4→CF3+F+e)和PF26(e+CF4→CF3+ F－), 导致CF3浓度降低; 当dg由0.5 cm增加到0.7 cm时, 非电子碰撞反应PF16 (CF3－+ CF3+→2CF3)贡献率由3.1%升高到4.6%, 反应PF30(CF3－+F→CF3+ F－)贡献率由1.2%升高到3.4%, 从而使得CF3浓度升高; 当dg由0.7 cm增加到0.8 cm时, 电子浓度在峰值时刻明显降低, 使得电子碰撞反应更难进行, 导致CF3浓度再次降低。经过计算后发现, 粒子CF2, CF, F2, CF2+, CF+, F+的浓度同样会表现出这种变化趋势。

由图 4(b)可以看出, 随着放电间隙的增加, CF3+浓度会呈现出先增加后降低的变化趋势。当dg由0.4 cm增加到0.6 cm时, 反应HF1(He*+CF4→ CF3++F+He+e)贡献率有较大的提升, 使得CF3+浓度升高; 当dg由0.6 cm增加到0.8 cm时, 电子浓度降低得更加明显, 反应PF4(e+CF4→ CF3++F+2e)的产量下降, 使得CF3+浓度降低。经过计算后发现, 粒子F, CF3－, F－的浓度同样呈现这种变化趋势。

3.1.2 放电间隙对各粒子反应贡献率的影响

为了进一步探究放电间隙对He/CF4等离子体的影响, 计算了不同放电间隙下各粒子反应贡献率。经过计算对比发现, 大部分产物粒子的反应贡献率的变化很小, 只有产物粒子F和F－的反应贡献率的变化相对明显。结果如表 2所示。

表 2 不同放电间隙下的反应贡献率

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粒子 反应序号 反应贡献率/%
0.4 cm 0.5 cm 0.6 cm 0.7 cm 0.8 cm
F PF4 53.6 53.9 53.2 53.1 51.1
F PF27 42.0 42.3 42.5 42.5 44.3
F－ PF26 98.5 98.5 98.4 98.2 97.9
F－ PF30 1.5 1.5 1.6 1.8 2.1

由表 2可知, 随着放电间隙增加, 反应PF27(e+CF4→CF3-+F)和PF30(CF3-+F→CF3+F-1)的贡献率随之升高, 反应PF4(e+CF4→ CF3++F+2e)和PF26(e+CF4→CF3+F-1)则随之降低。值得注意的是, 当放电间隙由0.7 cm增加到0.8 cm时, 各反应贡献率的变化最大。由此可见, 放电间隙较大时对反应贡献率的影响较为明显。从各反应贡献率的变化幅度来看, 变化最大的反应PF4也仅降低了2.5%。整体来说, 放电间隙的变化对各反应贡献率来说影响很小, 可能的原因是电子浓度随放电间隙的变化很小。

3.2 介质板厚度对He/CF4等离子体的影响

3.2.1 介质板厚度对各粒子浓度的影响

不同介质板厚度ds下电子浓度Ne随时间的变化情况如图 5所示。



图 5 不同介质板厚度ds下电子浓度Ne随时间的变化情况

由图 5可知, 随着介质板厚度的增加, 电子浓度达到峰值的时间仍相同, 且在达到峰值后, 电子浓度线性下降。

不同介质板厚度ds下CF3浓度NCF3随时间的变化情况如图 6所示。



图 6 不同介质板厚度ds下CF3浓度NCF3随时间的变化情况

由图 6可知, CF3浓度随着介质板厚度的增加而降低。在电子浓度达到峰值后, 电子浓度是随介质板厚度增加而降低, 抑制了电子碰撞反应PF26(e+CF4→CF3+ F－), 从而使得CF3浓度降低。在经过计算后发现, He/CF4等离子体中其他粒子的浓度变化与CF3浓度的变化相同。此外, 介质板厚度由0.05 cm增加到0.10 cm时引起的粒子CF3浓度的变化最大, 且CF3浓度变化幅度随着介质板厚度的增加而降低。这说明当介质板厚度较小时, 对粒子浓度的影响更加明显。

3.2.2 介质板厚度对各粒子反应贡献率的影响

为了进一步探究介质板厚度对He/CF4等离子体的影响, 计算了不同介质板厚度下各粒子反应贡献率。经过计算对比发现, 大部分产物粒子的反应贡献率基本没有变化, 只有产物粒子CF3和CF的反应贡献率有着相对明显的变化, 结果如表 3所示。

表 3 不同介质板厚度下的反应贡献率

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粒子 反应序号 反应贡献率/%
0.05 cm 0.10 cm 0.15 cm 0.20 cm 0.25 cm
CF3 PF8 12.9 12.6 12.2 11.9 12.2
CF3 PF16 6.5 4.3 3.4 3.0 2.4
CF3 PF26 78.9 81.6 82.1 81.2 81.6
CF3 PF30 0.8 0.7 1.3 2.7 2.4
CF PF19 0.2 0.6 1.9 5.5 4.8
CF PF21 99.8 99.4 98.1 94.5 95.2

由表 3可知, 随着介质板厚度的增加, 除了反应PF16(CF3－+ CF3+→2CF3)的贡献率线性降低, 其他各个反应的贡献率并不是线性变化的。在介质板厚度为0.20 cm之前, 反应PF8(e+CF4→CF3+F+e)和PF21(e+ CF2+→CF+F)的贡献率不断降低, 但当介质板厚度由0.20 cm增加到0.25 cm时, 反应PF8和PF21的贡献率则会升高, 而反应PF30(CF3-+F→CF3+F-1)和PF19(F-+CF+→F+CF)的贡献率变化正好相反。反应PF26(e+CF4→CF3+F－)的贡献率呈现出先升高后降低再升高的变化规律。从各反应贡献率的变化幅度来看, 介质板厚度的变化对产物粒子CF的反应贡献影响最大。

3.3 相对介电常数对He/CF4等离子体的影响

3.3.1 相对介电常数对各粒子浓度的影响

不同相对介电常数εr下电子浓度Ne随时间的变化情况如图 7所示。



图 7 不同相对介电常数εr下电子浓度Ne随时间的变化情况

由图 7可知, 随着相对介电常数的增加, 电子浓度达到峰值的时间仍相同, 且在达到峰值后, 电子浓度线性增加。

在不同相对介电常数εr下分子CF3浓度NCF3随时间的变化情况如图 8所示。



图 8 不同相对介电常数εr下CF3浓度NCF3随时间的变化情况

由图 8可知, CF3浓度随着相对介电常数的增加而增加。在电子浓度达到峰值后, 电子浓度随介质板厚度增加而增加, 加剧了电子碰撞反应PF26(e+CF4→CF3+ F－), 从而使得CF3浓度升高。与图 6相对比可以看出, CF3浓度变化幅度较均匀, 这说明无论相对介电常数过高还是过低, 对粒子浓度的影响都相同。经过计算对比, 大气压He/CF4脉冲DBD等离子体中其他粒子浓度变化与CF3浓度的变化相同。

3.3.2 相对介电常数对各粒子反应贡献率的影响

为了进一步探究相对介电常数对He/CF4等离子体的影响, 计算了不同相对介电常数下各粒子反应贡献率。经过计算对比发现, 大部分产物粒子的反应贡献率基本没有变化, 只有产物粒子CF和F－的反应贡献率有着相对明显的变化, 结果如表 4所示。

表 4 不同相对介电常数下的反应贡献率

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粒子 反应序号 反应贡献率/%
2 3 4 5 6
CF PF19 11.8 5.5 1.9 0.9 0.6
CF PF21 88.2 94.5 98.1 99.1 99.4
F－ PF26 94.5 96.7 98.4 98.9 99.1
F－ PF30 5.5 3.3 1.6 1.1 0.9

由表 4可知, 随着相对介电常数的增加, 反应PF21(e+ CF2+→CF+F)和PF26(e+CF4→CF3+ F－)的贡献率会随着升高, 而反应PF19(F－+ CF+→F+CF)和PF30(CF3－+F→CF3+ F－)的贡献率则会降低。反应PF21和PF26是电子碰撞反应, 从图 8可以看出, 相对介电常数的增加会使电子浓度升高, 从而加剧了电子碰撞反应, 提高了PF21和PF26的反应贡献率。此外, 在相对介电常数较低时, 相对介电常数的变化对各反应的贡献影响更大。

4 结论

本文通过建立一维流体模型, 对大气压He/CF4脉冲介质阻挡放电等离子体进行了数值模拟, 计算了等离子体在放电过程中各活性粒子的浓度以及各反应的贡献率, 研究了不同放电参数(放电间隙、介质板厚度以及相对介电常数)对He/CF4等离子体的影响。由此得到如下结论。

(1) 电子碰撞反应在各活性粒子的产生中均起着重要的作用。

(2) 当放电间隙增加时, 各粒子的浓度呈现两种变化规律, 反应e+CF4→ CF3－+F和CF3－+F→CF3+ F－的贡献率会升高, 反应e+CF4→CF3++F+2e和e+CF4→CF3+ F－的贡献率则会降低。

(3) 当介质板厚度增加时, 各粒子浓度线性降低, 反应e+CF4→CF3+F+e和e+ CF2+→CF+F的贡献率会先降低后升高。

(4) 当相对介电常数增加时, 各粒子浓度线性升高, 反应e+CF2+→CF+F和e+CF4→CF3+ F－的贡献率会升高, 反应F－+CF+→F+CF和CF3－+F→CF3+F－的贡献率会降低。

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